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中國科學(xué)院合肥物質(zhì)科學(xué)研究院固體物理研究所研究員王賢龍團(tuán)隊以第一性原理計算為理論依據(jù)，以疊氮化鉀為前驅(qū)體，基于自主研建的等離子體增強(qiáng)化學(xué)氣相沉積裝置，在常壓下合成了具有類金剛石結(jié)構(gòu)的高含能立方偏轉(zhuǎn)聚合氮，為立方聚合氮的宏量制備提供了簡單高效的方法。相關(guān)研究成果發(fā)表在《科學(xué)進(jìn)展》（Science Advances）上。???

高能量密度材料是在短時間內(nèi)能夠產(chǎn)生極大能量的物質(zhì)，通常應(yīng)用于礦業(yè)和建筑等領(lǐng)域。由于氮的N-N單鍵與氮?dú)夥肿拥?/span>N≡N三鍵存在能量差且釋放能量后的產(chǎn)物是氮?dú)猓哂芯G色環(huán)保的特點(diǎn)，因此立方偏轉(zhuǎn)聚合氮是新型高能量密度材料之一。

2004年以來，雖然已有高壓下合成立方偏轉(zhuǎn)聚合氮的相關(guān)研究，但無法將高壓合成的立方偏轉(zhuǎn)聚合氮截獲到常壓，且降壓過程的分解機(jī)制尚不明確。2017年，有研究采用等離子增強(qiáng)化學(xué)氣相沉積方法，以劇毒和高感度的疊氮化鈉為前驅(qū)體，在常壓下合成出痕量級的立方偏轉(zhuǎn)聚合氮。然而，這需要通過碳納米管限域效應(yīng)提升轉(zhuǎn)換率。而碳納米管包裹和有效成分少等問題，制約了立方偏轉(zhuǎn)聚合氮的熱穩(wěn)定性、熱分解和爆轟性質(zhì)的研究。因此，闡明立方偏轉(zhuǎn)聚合氮降壓時的失穩(wěn)機(jī)制以及發(fā)展更安全高效并可應(yīng)用于宏量制備的合成方法是重要的科學(xué)問題。

該團(tuán)隊自2020年起針對上述問題開展了研究。科研人員采用第一性原理方法模擬了立方偏轉(zhuǎn)聚合氮表面在不同飽和狀態(tài)、不同壓力及溫度下的穩(wěn)定性，發(fā)現(xiàn)了降低壓力時立方偏轉(zhuǎn)聚合氮的分解機(jī)制是表面失穩(wěn)，提出了能夠?qū)⒘⒎狡D(zhuǎn)聚合氮在常壓下穩(wěn)定在477℃的飽和表面懸掛鍵并轉(zhuǎn)移電荷的方法。

基于鉀的電負(fù)性比鈉更弱這一原因，該研究采用比疊氮化鈉更安全、經(jīng)濟(jì)的疊氮化鉀作為前驅(qū)體來合成立方偏轉(zhuǎn)聚合氮。研究發(fā)現(xiàn)，鉀吸附在增強(qiáng)立方偏轉(zhuǎn)聚合氮表面的穩(wěn)定性優(yōu)于鈉吸附。該團(tuán)隊基于自主研建的等離子增強(qiáng)化學(xué)氣相沉積裝置，在常壓下合成了立方偏轉(zhuǎn)聚合氮。研究顯示，樣品可以保存2個月以上。由于不需要高壓或碳納米管束縛且前驅(qū)體更安全、經(jīng)濟(jì)，因而這一合成方法具備宏量制備和工程應(yīng)用的技術(shù)優(yōu)勢。

研究工作得到國家自然科學(xué)基金、合肥研究院院長基金的支持。

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